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論文

空気中芳香族有機化合物の電子ビーム照射による分解・除去; 粒子状生成物の帯電化・除去

箱田 照幸

放射線と産業, (106), p.4 - 8, 2005/06

大気汚染防止法の改正に伴い、揮発性有機化合物(VOC)であるトルエン,キシレンや塩化メチレンなどの塗料溶剤類の大気環境中への排出基準濃度が新たに設けられようとしている。この規制の結果、VOC量の取扱量の多い事業者にとっては、大流量換気ガス中の低濃度のVOCの処理が必要となる。そこで、本稿では、このようなガス処理条件に適している電子ビーム照射技術の全般について述べる。また、これとともに環境保全プロセス研究グループで現在、開発を行っている、照射によりVOCから生成する粒子状有機物を照射場で帯電させ、かつ電場で捕集除去する技術についてキシレンを例として紹介する。

報告書

高分子系材料の耐放射線特性とデータ集

大強度陽子加速器施設開発センター計画グループ

JAERI-Data/Code 2003-015, 255 Pages, 2003/09

JAERI-Data-Code-2003-015.pdf:8.14MB

本資料は大強度陽子加速器計画施設(J-PARC)の各機器で使用が予想される各種高分子系材料の耐放射線特性について、既刊データの収録と合わせてまとめたものである。日本原子力研究所(原研)と高エネルギー加速器研究機構(KEK)は共同でJ-PARCプロジェクトを進めている。J-PARC加速器はビーム出力1MWの大強度陽子加速器のため、必然的に発生するロスビームが引き起こす材料の放射線損傷の影響に関し、広い範囲の機器について検討を必要としている。その使用予定材料,機器の耐放射線特性は施設稼働後の各装置の寿命・交換時期の評価、さらには保守作業における作業員の放射線被曝予測評価に極めて重要である。材料の耐放射線特性の検討では、使用目的により機械的,電気的,真空的特性などが求められる。それらは放射線の種類・エネルギー,放射線の強度等の違いに大きく依存する。本資料では、前半に高分子系材料の一般的な特徴と放射線劣化メカニズム等について紹介し、後半に材料毎の耐放射線特性を系統別に紹介している。なお、収集したデータは、国内外で刊行された報告書からの抜粋とし、出典が明らかなもののみを扱った。

論文

放射線を利用した環境浄化技術

小嶋 拓治

放射線, 29(2), p.77 - 85, 2003/04

微細フィルタや活性炭による除去,高温下の触媒を用いた分解などの従来技術では困難である、排煙や廃水に極微量含まれる環境汚染物質の浄化には、放射線を利用した環境保全技術が有用である。ここでは、石炭燃焼火力発電所排煙からのNO$$_x$$やSO$$_2$$の除去(脱硝脱硫),焼却炉からの排出ガス中のダイオキシンの分解,換気ガス中の有害揮発性有機化合物,農業廃棄物の再利用などへの放射線の応用の例を紹介する。

論文

排煙/排ガス中の揮発性有機化合物及びダイオキシンの除去・無害化技術

小嶋 拓治

JETI, 50(13), p.17 - 21, 2002/10

電子ビームを利用して原研で行った、大気中の揮発性有機化合物の分解除去研究及びダイオキシン分解技術開発の成果を紹介するとともに、放射線以外の除去/分解技術との比較,電子ビームの説明、及び電子ビームによる分解機構などについて解説した。ここで紹介した原研の成果は、以下である。(1)塩化エチレンなどエチレン系化合物では、数kGyで指数関数的に分解し濃度減少することがわかった。また、最初の分解で生じた塩素ラジカルを引金とする連鎖が起こり、CO及びCO$$_{2}$$といった無機物にまで完全に分解出来ることを明らかにした。さらにアルカリ溶液処理と組み合わせることにより、低線量でも効率よく完全無害化できた。(2)芳香族化合物については、エチレン系とは異なり、いずれも吸収線量に対して直線的な濃度減少を示し、分解率はやや低く、粒子状物質(エアロゾル)を生じることを明らかにした。(3)実排煙に300keVの低エネルギー電子ビームを照射して行ったごみ燃焼排煙中ダイオキシンの分解試験の結果、14kGy以上で90%以上の分解率が達成できた。また、分解生成物の安全性も確認した。

論文

排煙処理

須永 博美

電気学会技術報告, (895), p.61 - 62, 2002/09

パルスパワーによる放電や定常ビーム電子線を用いて石炭や石油等の燃焼排煙の脱硫,脱硝処理を行う技術に関する調査報告である。パルスパワーを用いる研究は1980年代後半から進められ、これはパルスストリーマ放電,無声放電,コロナ放電等により発生するプラズマを用いて処理を行う方法である。この放電源にパルスパワーが適用される。最近の研究では印加電圧40kV,放電電流170A,半値幅80nsという極短パルスで、発電所の石炭燃焼実ガス処理を試みた例があり、ここではエネルギー効率を向上させることにより低コスト化を目指している。一方、この排煙処理に定常ビームの電子線を利用する研究は1970年代前半から開始され、現在は実用規模試験を実施する段階になっている。この電子線法についてのこれまでの研究経過,反応メカニズム,さらに揮発性有機物やダイオキシンの処理に取り組んでいる最近の研究動向等についても述べる。

論文

排煙・排ガスの環境対策; 電子ビームによる有害汚染物分解・除去

小嶋 拓治

エネルギーレビュー, 22(4), p.27 - 29, 2002/04

日本原子力研究所では、火力発電所からの排煙に含まれる硫黄酸化物及び窒素酸化物,工場の換気ガス中の有害揮発性有機物,ごみ焼却施設からの排煙中に含まれるダイオキシンなどの極微量の汚染物質を電子ビームの特長を活かして分解・除去する技術の開発を行っている。火力発電所から出る排煙の処理技術については、すでに実用化が進み、国内のみならず外国においてもその技術が活用されつつある。揮発性有機化合物については、分解挙動や粒状物質の生成などの現象を明らかにしており、実用化を目指した開発が進められている。ごみ燃焼排煙中のダイオキシンの分解に関しては、実ガスを用いた試験の結果、目的であった90%以上の分解率を達成した。このように、特に環境への拡散が防止しにくい排ガス中の汚染汚染物質に対する電子ビーム処理技術は、地上からの有害物質の削減に寄与するものとして、さらなる技術開発が期待される。

論文

第10回Air Pollution 2001国際会議とイタリア

廣田 耕一

放射線と産業, (92), p.76 - 79, 2001/12

「第10回空気汚染に関する国際会議(Air Pollution 2001)」がイタリアマルケ州アンコナにおいて行われた。本稿では、各国における空気汚染の現状や対策などの紹介とともに、日本原子力研究所で行った電子ビームによる揮発性有機化合物処理に関する研究の概要を記した。電子ビーム照射した芳香族及び脂肪族化合物の分解生成物や反応に関与する活性種についての解析結果と現在行っているダイオキシン類分解試験で得られた成果について発表した。

論文

Decomposition of 1,1-dichloroethylene in humid air under electron beam irradiation

Sun, Y.*; 箱田 照幸; Chmielewski, A. G.*; 橋本 昭司; Zimek, Z.*; Bulka, S.*; Ostapczuk, A.*; Nichipor, H.*

Proceedings of 5th International Symposium & Exhibition on Environmental Contamination in Central & Eastern Europe (CD-ROM), 6 Pages, 2000/00

揮発性有機化合物の電子ビームによる酸化分解に関する研究の一環として、水分含有空気中に含まれた1,1-ジクロロエチレン(DCE)に電子ビーム照射を行い、分解率及び分解生成物の定量を行った。また、得られた結果を基にコンピュータ反応プロセスシミュレーションを行い、分解機構の考察を行った。

報告書

Research on radionuclide migration under subsurface geochemical conditions; JAERI/AECL phase II collaborative program year 1(Joint research)

天然バリア研究室

JAERI-Research 98-066, 62 Pages, 1998/11

JAERI-Research-98-066.pdf:2.44MB

日加放射性廃棄物処分安全研究フェーズ2協力に基づき、放射性核種移行に関する研究計画を実施した。1993年度から5年計画で開始した本協定では、切り出し岩盤核種移行実験、地下水中における長寿命核種の化学形研究、同位体水文地質学的研究、及び地下水流解析モデルの開発を実施している。計画の初年度(第1計画年:1994年3月から1994年9月)は、切り出し岩盤核種移行試験のため、地下240mの実験坑道の壁面から実験用亀裂岩盤試料を取り出す準備を進めると共に、地下水中における長寿命核種の化学形研究、同位体水文地質学的研究、及び地下水流解析モデルの開発における文献調査を行い、第2計算年以降の準備を進めた。

論文

Decomposition of tetrachloroethylene by ionizing radiation

箱田 照幸; 広田 耕一; 橋本 昭司

IAEA-TECDOC-1023, p.55 - 66, 1998/06

テトラクロルエチレン(PCE)や他のクロルエテン類に汚染された排ガス処理への放射線照射の可能性を検討するため、バッチ式反応容器に模擬ガスを封入し、電子線及びガンマ線を照射した。その結果、電子線では分解のG値がPCE$$>$$トリクロル(TCE)$$>$$トランス-ジクロル(trans-DCE)$$>$$シス-ジクロル(cis-DCE)$$>$$モノクロルエチレン(MCE)の順であるのに対し、ガンマ線ではPCE、TCE、trans-DCE$$>$$cis-DCE$$>$$MCEの順となることがわかった。また、PCEについて分解のG値への初期濃度の影響を調べた結果、電子線及びガンマ線ともに初期濃度の増加に伴って分解のG値は増加することと、電子線での値はガンマ線での値に比べて2倍程度大きいことがわかった。

報告書

Proceedings of the Meeting on Tunneling Reaction and Low Temperature Chemistry, 97 October; Tunneling reaction and quantum medium; October 13-14, 1997, JAERI, Tokai, Japan

宮崎 哲郎*; 荒殿 保幸; 市川 恒樹*; 塩谷 優*

JAERI-Conf 98-002, 101 Pages, 1998/02

JAERI-Conf-98-002.pdf:4.74MB

1997年10月13,14日に開催した第3回低温化学セミナーのプロシーディングスである。今回の主題は「トンネル反応と量子媒体」であり、物理、化学分野からの14件の講演がまとめられている。

報告書

ガラス固化体放射線の有機物への影響調査

not registered

PNC TJ8409 98-003, 62 Pages, 1997/03

PNC-TJ8409-98-003.pdf:3.14MB

高レベル放射性廃棄物であるガラス固化体は、30年から50年間程度、冷却のための貯蔵後、深地層に処分される計画になっている。ガラス固化体は一本当たりの放射能量と発熱量が高い(1. 5$$times$$1016Bq、1.4kW)のため、貯蔵期間中のこの特性を活かした利用法を検討することは、資源の有効利用の観点から重要と考えられる。一方、近年、有害廃棄物の無害化処理の必要性が高まっている。例えば、フロン(クロロフルオロカーボン-CFC)は冷房の熱媒体などに広く利用されてきたが、オゾン層破壊の原因物質であることが指摘されており、環境破壊を招かない物質へ転換した上で、廃棄することが望まれている。この他にも、このような環境へ影響を与える有害廃棄物は多々存在すると考えられ、技術的に有効な処理法が求められている現状にある。本調査では、ガラス固化体の放射線照射による有害廃棄物の無害化処理の観点から、放射線分解処理が可能な有害物質の調査、及びその第一候補となるフロンについての技術的あるいは社会情勢的な背景情報について調査を行った。また、ガラス固化体放射線照射によるフロン分解の可能性を探るため、東京都立産業技術研究所(旧名:東京都立アイソトープ総合研究所)の協力の下、予備的な試験を実施し、線源として高レベル放射性廃液のガラス固化体を使用することも可能であるとの見通しを得た。

論文

Treatment of aromatic VOCs with electron beam

広田 耕一; 箱田 照幸; 橋本 昭司

Proc. of RadTech Asia'97, p.816 - 819, 1997/00

ガス状の芳香族系揮発性有機化合物(ベンゼン、トルエン、キシレン等)に電子線照射し、分解率と生成物について調べた。その結果、揮発性有機化合物は分解され、ガス状物質とエアロゾルを生成した。生成したガス状物質は主にギ酸、酢酸等の脂肪族系の有機酸の他、一酸化炭素及び二酸化炭素であることが分かった。また、エアロゾルは平均粒径をおよそ100nmとする分布をもち、炭素、水素、窒素及び酸素により構成されていた。そして、その生成には窒素酸化物が大きく関与していることが分かった。本報告では、照射前後のマスバランス(mgC/Nm$$^{3}$$)及び照射された揮発性有機化合物の構造によるエアロゾル濃度の相違の他、実際のプロセスへの応用の可能性について紹介する。

報告書

核種分離抽出剤の調査

小沢 正基; 富樫 昭夫

PNC TN8420 95-002, 140 Pages, 1995/01

PNC-TN8420-95-002.pdf:3.16MB

ウラン製錬及び使用済み燃料の再処理で, これまでに実用化されたプロセスに使用される抽出剤について,3価のアクチニドの抽出挙動について調査した。さらに3価のアメリシウムを抽出する抽出剤について,3価のアクチニドの抽出特性,抽出機構,抽出剤の構造,抽出された錯体の構造等について調査を行った。これらの調査結果をもとに,Purexプロセスでは抽出されない3価のアメリシウムを除去・回収し,燃料としてリサイクルするために有効な抽出剤について検討した。硝酸濃度の高い(1$$sim$$3M)溶液から,3価のアクチニドを効果的に抽出できる抽出剤として,2座配位中性有機化合物(ジフォスフィンジオキサイド,カルバモイルメチルフォスフィンオキサイド,プロパンジアミド等)を挙げることができる。新しい抽出剤あるいは抽出剤システムの研究は,1)これまでの抽出剤と異なった抽出機構を持った抽出剤の研究および2)これまでの抽出剤を含む効果的な相乗付加剤-希釈剤システムの研究を指定することになると思われる。

論文

有機化合物の放射線照射併用オゾン酸化処理

宮田 定次郎; 新井 陸正; 鷲野 正光

水処理技術, 21(2), p.129 - 137, 1980/00

生物処理困難なリグニン,タンニン酸,フミン酸,アゾ染料,フェノールおよび0-クロルフェノールについて、放射線照射とオゾン酸化との併用による処理を検討した。その結果、以下の諸事実が明らかになった。オゾンあるいは放射線照射単独で処理するよりもはるかに効率よく、しかも完全にTOCを除去できる。TOC除去速度は有機化合物濃度およびオゾン濃度に影響されない。したがって、オゾン濃度を下げることによってオゾンの利用効率を上げることができる。酸化力の弱いHO$$_{2}$$ラジカルがオゾンによって効率よくHOラジカルに変換される。Cl$$^{-}$$とCO$$_{3}$$$$^{2}$$$$^{-}$$イオンによって反応が阻害されるが、これはpHを5~6に調整することによって避けることができる。反応後に過酸化物が残存しない。

論文

含窒素有機化合物の中性子照射

立川 圓造; 土橋 源一

Radioisotopes, 10(4), p.420 - 425, 1961/00

含窒素有機化合物を中性子照射すると$$^{1}$$$$^{4}$$N(n,p)$$^{1}$$$$^{4}$$C反応によって$$^{1}$$$$^{4}$$C-recoilが生ずる。1941年Kamen、Rubenらの硝酸アンモニウムの中性子照射以来、多くの実験がなされている。とくに最近stepwise degradation methodにより分子内$$^{1}$$$$^{4}$$Cの分布が調べられるようになった。これらの結果は、これまでに提出されたrandom fragmentation theoryやbilliard ball collision theoryなどによっては十分に説明することはできない。われわれはさきにプロピオンアミドの中性子照射を行ないsynthesis生成物の収量が照射分子のメチル化によって生ずると仮定したとき、置換しうる水素の数に比例していることを見い出し、この結果に基づいてつぎのように推論した。核反応によって生じた$$^{1}$$$$^{4}$$C-recoilは分子または原子との衝突などにより、そのエネルギーの大部分を失い、25から50eVのエネルギー状態になり、結晶中にreactive speciesとして捕獲される。re-entry生成物はこのエネルギーを失った$$^{1}$$$$^{4}$$C-recoilと照射分子内の$$^{1}$$$$^{2}$$C-原子とのknock on反応によって生ずる。しかしその大部分は回りの分子より水素原子を引き抜き、ラジカルを形成する。しかしなお普通のラジカルに比し大きなエネルギーをもつため、無差別に照射分子中の水素原子を攻撃し、これと置換することによりsynthesis生成物を与える。

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